Babasının İngiltere’nin Akdeniz donanmasındaki vazifesinden dolayı Napoli’de, ailenin en büyük erkek çocuğu olarak dünyaya geldi (1817). Babası İngiliz Kraliyet Donanması amirali, hidrograf, astronom ve nümizmat William Henry Smyth, annesi İngiltere’nin o dönemdeki Napoli konsolosu Thomas Warigton’ın tek kızı olan Annerella Warington’dır.

Westminster ve Bedford okulları ile Trinity Koleji ve Cambridge Üniversitesi’nde eğitim gördü. Üniversite döneminde kürek sporu ile ilgilendi, 1839’da Thames Nehri’nde yapılan yarışmayı kazanan takımın içerisinde yer aldı. Cambridge Üniversitesinden mezun oldu (1839). Aynı yıl Almanya, Avusturya, Macaristan, Balkanlar ve Anadolu’nun mineral ürünleri ve madencilik endüstrilerini incelemek için burs kazandı. Dört yıldan uzun süren seyahati, mineraloji ve madencilik konusunda Smyth’i hayatı boyunca İngiltere’nin en büyük maden otoritelerinden biri haline getirdi. Osmanlı Devleti topraklarında gerçekleştirdiği seyahatine ait izlenimlerini 1854 yılında A Year With The Turks başlığı ile yayınladı. Eserinde geçtiği güzergâh ve bu güzergâhta bulunan yerleşim yerleri hakkında geniş tasvirlere ve ayrıntılı bilgilere yer verdi. Eserin birinci bölümü, yazarın, Macaristan yoluyla Osmanlı Devleti’nin Avrupa’da bulunan topraklarına geçişini anlatmaktadır. Eser giriş ve onu takip eden 14 bölümden oluşmakta olup, önsöz hariç toplam 300 sayfadır. Seyahatnamesinde, Osmanlı coğrafyasında bulunan maden yatakları ve çeşitleri ile ilgili ayrıntılı bilgilere yer veriyor. Ayrıca Balkanlar’da Osmanlı-Rus rekabeti, Rusya’nın kışkırtmaları, bölgede milliyetçilik akımının etkileri ile halkın bağımsızlık istekleri, Osmanlı Devleti’nin modernleşme hamleleri, Balkanlar, Suriye ve Anadolu coğrafyası, şehirlerin tarihi ve doğal güzellikleri, halkın gündelik yaşantısı, örf ve adetleri anlatılıyor. 11. 11. 1841 yılında yola çıkan Smyth, Osmanlı Balkanları’nda, sırasıyla Orsova, Vidin, Niğbolu, Rusçuk, Galatz, Silistre, Köstence ve Kili şehirlerini dolaşarak, Tuna Nehri üzerinden Karadenizyolu ile 1842 yılının Mayıs ayı başlarında İstanbul’a ulaştı. Buradan denizyolu ile 1 Haziran’da Beyrut’a ulaşan Smyth, sırasıyla Halep, Siverek, Diyarbakır, Ergani, Harput, Keban, Arguvan, Hekimhanı, Hasançelebi, Alacahan, Kangal, Deliktaş, Sivas, Tokat, Amasya, Lâdik ve Kavak yolunu takip ederek Samsun’a ulaştı. Buradan bir gemi ile tekrar yola çıkan Smyth Sinop’a uğramış, arkasında İstanbul’a gitti. 1842 yılının Eylül ayı başlarında İstanbul’dan ayrılarak karayolu ile Selanik’e geçti. 1843 yılının sonuna kadar bugünkü Yunanistan, Arnavutluk, Bulgaristan, Romanya ve Sırbistan topraklarını dolaştı. Doğuya gerçekleştirdiği seyahati sona ermiş ve İngiltere’ye döndü (1844). Jeolojik Araştırmalar Kurumu’nda (British Geological Survey) göreve başladı (1845). Kraliyet Maden Okulu’nun (Royal School of Mines) kuruluşunda rol aldı (1851), Mineraloji Kürsüsüne öğretim görevlisi olarak atandı. Daha sonra Madencilik Kürsüsüne geçerek 1881 yılına kadar profesörlük vazifesinde bulundu. Kraliyet Maden Okulu’ndaki vazifesinin dışında Cornwall Düklüğü Maden Mülkiyet Müfettişliği, Kömür Madenlerinde Kazalar Üzerine Kraliyet Komisyonu Başkanlığı gibi vazifeler de ifa etti. 1856’da üye olduğu Jeoloji Derneği’nin 1866-1867 yıllarında başkanlığını yaptı. Royal Society (Londra Kraliyet Cemiyeti) üyesi de olan Smyth, şövalyelik unvanı aldı (1887). Alanıyla ilgili literatüre katkı sağlayan çeşitli teknik raporların yanında 1854’te A Year With the Turks (Türklerle Beş Yıl) ve 1867’de yayımlanan, çeşitli Avrupa dillerinin yanında Çince’ye de çevrilen A Rudimentary Treatise on Coal and Coal Mining (Kömür ve Kömür Madenciliği Üzerine Bir İnceleme) önemli eserleridir.

Kendisi gibi bir jeolog olan Nevil Story Maskelyne’nin kızı Anna Maria Antonia ile evlendi (1864) ve iki erkek çocuğu oldu. Oğlu Herbert Warington Smyth, Siam ve Güney Afrika Birliği’nde önemli vazifelerde bulunan gezgin, yazar, deniz subayı ve maden mühendisiydi. Diğer oğlu Nevill Smyth ise İngiliz ordusunda hizmet vermiş ve tümgeneralliğe kadar yükseldi.

Warington Wilkinson Smyth, 18. 06. 1890 tarihinde Londra’da kalp yetmezliği neticesinde hayatını kaybetti. Ölümü üzerine Jeoloji dergisinde yayımlanan yazıda kişilik özellikleri arasında mütevazılığı ve kendisini tanıyan herkesin saygısını kazanması vurgulandı. Bilim alanında yerinin doldurulmasının ise oldukça zor olduğu ifade edildi.